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專題報告

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不同植物纖維增強 PLA/PBAT/PBS 可降解復合材料研究進展

復合材料是指由兩種或兩種以上不同性質的材料,通過物理或化學的方法,組成具有新性能的材料,在工農業領域發揮著至關重要的作用。碳纖維、玻璃纖維、芳綸纖維等合成纖維因其高力學性能、高密度而被用做復合材料的增強體,但其存在不可降解回收、使用后造成環境污染等缺陷。植物纖維種類繁多,可分為木纖維、非木材纖維以及再生植物纖維等,植物纖維在價格、碳排放和可回收性方面具有顯著優勢,在一些應用領域有望成為合成纖維的替代品。植物纖維是由碳水化合物、苯酚類物質以及萜烯類物質組成的絲狀或絮狀物,種類繁多,資源豐富,且具有比強度高、可降解和可再生等優良特性,是天然綠色生物質纖維原料,符合國家可持續發展要求以及“碳中和”發展目標要求。將植物纖維作為樹脂基復合材料的增強材料,不僅可以實現植物纖維資源的高效高值化利用,提升復合材料的綜合應用性能,而且還可以降低復合材料制備成本。本文綜述了不同種類植物纖維增強聚乳酸(PLA)、 聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯(PBAT)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)三種可降解高分子材料的研究進展,對各種復合材料的綜合性能進行分析比較,并對其應用性能和前景進行了總結與展望。

1 植物纖維增強 PLA 基復合材料

  PLA 是一種熱塑性聚合物, 由可再生的糖基原料經一系列處理聚合得到,主要原料是玉米、木薯等,可以替代不可生物降解或難降解的聚合物,是理想的綠色高分子材料。PLA 可滿足擠壓、注塑、吹塑等成型工藝,廣泛應用于一次性用品和生物醫藥領域,具有良好的可降解特性。PLA 具有優異的機械性能,但其本身的耐熱性差、阻隔性和抗紫外線性能較差,降解速度緩慢等缺陷限制了其應用,將植物纖維用于增強 PLA 其強度有明顯提升,并可以有效改善其缺陷。

1.1 麻纖維/PLA 復合材料

1.1.1 力學性能
  麻纖維強度高,對 PLA 力學性能增強效果相較于玻璃纖維有小幅提升;麻纖維種類繁多,強度大,表1為不同品種麻纖維增強 PLA 復合材料的力學性能。纖維排列方向亦會影響材料力學性能和成型效率,纖維單向排列可形成高強度材料,然而強度方向性明顯;此外,還有交叉、環向、螺旋排列等,應根據具體應用要求合理選擇,以提高材料力學性能和成型質量。

表1.不同含量與種類麻纖維改性后增強 PLA 復合材料力學性能

不同植物纖維增強 PLA/PBAT/PBS 可降解復合材料研究進展

1.1.2 吸濕性

  麻纖維吸濕性強,接觸水分時通過毛細效應吸附水分到復合材料內部造成膨脹或變形,在纖維周圍形成微裂紋,影響復合材料力學性能。麻纖維等天然纖維吸濕性強、吸濕后膨脹率高,復合材料在潮濕環境下工作易發生形變使力學性能降低,因此,應深入研究纖維與基體表面作用機制,降低其吸水性以滿足不同場景應用需求。

1.2 木質素/PLA 復合材料

  木質素是復雜有機聚合物,由3 種苯丙烷單元(愈創木基、紫丁香基、對羥苯基)通過醚鍵和碳碳鍵相互連接形成。

1.2.1 阻隔性與抗菌性

  木質素含有苯環、羰基和雙鍵等結構,在紫外光區域的光吸收使其成為天然的紫外線屏蔽材料。以低共熔溶劑(DES)從松木殘渣中提取木質素,并對木質素進行乙醇和丙酮分級以及琥珀酸酐(SAn)酯化改性(AML), 熔融共混制備木質素/PLA 復合材料。結果表明,木質素由于其苯環結構和苯酚單元而具有抗菌性,不同方法提取的木質素具有不同的殺菌性能,木質素/PLA 樣品對革蘭氏陽性菌的抑制效果較好,AML/PLA 使大腸桿菌活性降低,對金黃色葡萄球菌的抗菌性能高達 95%。
  食品包裝材料應為食品提供紫外線防護,并具有一定透光性和優異的水蒸氣阻隔性,添加木質素后復合材料具有優異的抑菌性、紫外線和水氣阻隔性,有望應用于制藥、醫療和食品包裝領域;此外,木質素功能受來源、提取方式及改性方法的不同而產生較大差異,在今后的選擇應用上需要進行差異化分析以實現其價值最大化。

1.2.2 熱穩定性

  木質素苯丙烷結構在高溫下具有優異熱穩定性,能有效降低熱量傳導,從而維持結構穩定,未來具有作為阻燃材料的可能。除木質素外,其它天然纖維也具有優異的熱穩定性增強效果。

1.3 竹纖維/PLA 復合材料

  竹纖維(BF)具有輕質高強、綠色環保等特點,可替代玻璃纖維等合成纖維作為增強材料,將其用于增強 PLA 可顯著增強復合材料力學性能(如表2所示),同時提高其熱穩定性。竹纖維表面存在木質素,沉積木質素使纖維與基體之間的界面結合更加緊密,且木質素在高溫下生成更穩定的碳層,可以阻止復合材料進一步分解。

表2. 不同比例改性竹纖維增強 PLA 材料力學性能

不同植物纖維增強 PLA/PBAT/PBS 可降解復合材料研究進展

1.4 秸稈纖維/PLA 復合材料

1.4.1 熱穩定性

  相較于植物纖維與高分子聚合物,無機填料通常熱穩定性更加優異,不同無機填料對降低熱膨脹有不同作用機制和效果。無機填料具有大比表面積,在復合材料中形成層狀結構作為屏障,減緩熱量傳導速度,從而提高熱穩定性。此外,無機填料對其他性能也有明顯改善效果,如表 3所示。

表3.添加無機填料對纖維增強復合材料的性能優勢

不同植物纖維增強 PLA/PBAT/PBS 可降解復合材料研究進展

1.4.2 降解速率

  PLA 是一種可生物降解的高分子材料,但降解速度緩慢,其分子量較大時難以被微生物直接利用。相較于 PLA,天然纖維復合材料中 PLA 組分可降解性顯著提升,添加海藻酸鈉等可破壞其結晶區結構并降低結晶度,加快降解速率。此外,不同降解條件下降解速率差異明顯, 堆肥降解屬于人為控制的降解方式,相較于土壤降解其速率更快。同時堆肥降解中,合理調控堆肥的碳氮比、水分含量、通氣條件和控制堆肥的溫度,可以提高堆肥的降解效率。
  綜上所述, PLA 主要缺陷為熱穩定性較差、降解速率緩慢等,添加增強纖維時,纖維排列方式及制備工藝對復合材料強度有較大影響;不同植物纖維及改性方式對其增強效果有顯著差異,植物纖維增強 PLA 復合材料未來應集中于水氣阻隔性和熱穩定性提升、加快降解速率等領域,以擴大其在包裝、建筑和醫療等領域的應用。

2 植物纖維增強 PBAT 基復合材料

  PBAT 一種可生物降解的脂肪族-芳香族共聚酯,被廣泛用于包裝,生物醫藥和工業堆肥等領域,相較于傳統塑料, PBAT 具有拉伸強度較低、紫外屏蔽性和水氣阻隔性較差等缺陷,阻礙了PBAT 的發展和應用。以植物纖維增強 PBAT,可有效改善復合材料的力學性能與阻隔性能,擴大PBAT 應用范圍。

2.1 麻纖維/PBAT 復合材料

2.1.1 力學性能
  麻纖維的高強度和剛度可以增加復合材料的整體強度。 
2.1.2 阻燃性能
  麻纖維可有效提高復合材料拉伸強度和模量等力學性能,也可將其應用于傳感器制備等功能化應用。然而其與 PBAT 均屬于易燃材料,使用過程中有較大安全隱患,應深入復合材料阻燃機制研究,調控復合材料結構設計,如納米級的結構設計與控制, 可以進一步提高其阻燃性。

2.2 木質素/PBAT 復合材料

2.2.1 阻隔性能
  PBAT 與麻纖維等其他植物纖維所制備的復合材料在高溫或紫外光下易發生老化和失效,限制了其在部分領域的應用。添加改性木質素可以提高復合材料表面疏水性,限制初始水蒸氣接觸,且均勻分散在 PBAT 基質中的疏水微粒對水蒸氣和氧氣的運動起到了物理屏障作用,使其運動路徑復雜化,大大提高水蒸氣和氧氣阻隔性;木質素具有優異的紫外線屏蔽性,將其用作 PBAT 增強體,可顯著降低紫外光透過率,減緩 PBAT 降解速率,延長復合材料戶外使用壽命。 

2.2.2 力學性能

  木質素對 PBAT 力學性能有明顯的增強作用,木質素是木材加工或廢棄物處理的副產品,將其用于增強 PBAT 等聚合物,實現了對資源的綜合利用。同時,木質素與PBAT 等聚合物的充分混合與分散存在一定難度,影響復合材料的加工性能和工藝穩定性。

2.3 秸稈纖維/PBAT 復合材料

  纖維與基體尺寸越小其相容性越強,結合更為緊密,拉伸強度和斷裂伸長率更高,復合材料內部孔洞減少,可有效降低吸水性,因此可以考慮控制纖維與基體尺寸來增強復合材料性能。相較于玻璃纖維等增強材料,秸稈纖維具有更低的成本與密度,將其用于增強復合材料可以顯著降低成本、減輕材料重量,提高比強度和比剛度。未來研究應繼續開發循環利用技術,推動廢棄秸稈的資源化利用,替代金屬和塑料等在包裝、建筑汽車等領域的應用。
  綜上所述, PBAT 是一種具有低拉伸強度和高斷裂伸長率的高彈性聚合物,相較于 PBAT,木質纖維素纖維具有更高的模量和更低的斷裂伸長率,因此,添加木質纖維提高其強度和模量的同時會顯著降低復合材料斷裂伸長率,改善 PBAT 紫外屏蔽性和水氣阻隔性,可用來代替傳統戶外建筑材料,可減少環境污染。未來研究中,應將 PBAT 與其他功能性材料或添加劑相結合,開發具有多功能性能的復合材料,如導電性、抗菌性等,拓展其應用領域。

3 植物纖維增強 PBS 基復合材料

  PBS 是一種可生物降解的脂肪族聚酯,有良好的熔融加工性和熱穩定性,主要應用于生物醫學、 食品包裝和農業等領域。同時 PBS 具有力學性能較差和成本較高等缺陷,添加植物纖維后其界面結合性較差,極大地限制了其應用,因此可以考慮選擇合適改性方案進行處理,并促進PBS 的功能化應用。

3.1 麻纖維/PBS 復合材料

  由于纖維與基體界面活性相異,導致其結合能力較差,應通過合適的改性方式增強其界面結合性。有機粘土等填料可在納米尺度上增強纖維與基體界面結合性,進而提升復合材料綜合性能。不同物理化學改性方式為增強復合材料界面結合能力提供有效途徑,但需要合適選擇改性方式和改性條件,如蒸汽爆破溫度和壓力、等離子體處理電壓、有機粘土含量和 PDA 濃度等,以確保達到最佳改性效果。

3.2 竹纖維/PBS 復合材料

3.2.1 力學性能
  硅烷偶聯劑可顯著改善界面相容性,有效傳遞載荷,減輕應力集中現象,提高復合材料力學性能。KH560、APTES 等硅烷偶聯劑具有優異的改性效果,但降解后化學殘留可能會污染環境,應進一步探索環保改性劑與改性方法,提高復合材料性能的同時不對環境造成影響。

3.2.2 功能化應用

  除可顯著提升力學性能外,竹纖維還具備抗菌性,可抑制微生物生長,吸收空氣中甲醛、 甲苯等有害物質,將竹纖維用于增強 PBS,可充分發揮其優良性能,制備功能型抗菌新材料。復合材料抗菌性研究中,為獲得高效穩定的反硝化速率,應深入研究細菌與真菌相互作用、復合材料的組分重量比和纖維材料的預處理、以及功能性細菌和真菌的生物增強以提高反硝化性能。

3.3 木質素/PBS 復合材料

  木質素在抗氧化、抑菌、防紫外線等方面效果顯著,其在功能性醫用材料生產中具有很大潛力。木質素增強效果顯著,價格低廉,可大幅降低PBS 成本,并拓寬其醫藥等領域的應用。近年來的研究廣泛探索了植物纖維在藥物釋放、食品包裝、生物醫藥、吸附材料和納米載體等方面的潛在應用。PBS 中添加 LNPs (木質素納米顆粒)可延長食物的保質期,并可能應用于其他易受真菌腐蝕的食品;醫療領域中,添加LNPs 后 PBS 抗氧化材料能降低活性氧和自由基的濃度,促進傷口愈合, PBS 抗菌材料可減少細菌附著,降低患者發病率/死亡率和醫療成本。
4 結語
  植物纖維增強樹脂基復合材料加工過程中,纖維與基體粒徑大小、纖維在基體上的排列方向、加工溫度與成型工藝、不同改性方法及無機填料等對復合材料性能影響極大,應合理選擇最佳工藝。植物纖維相較于玻璃纖維等合成纖維成本更低,且對環境無污染,具有良好的降解速率。由本文綜述的不同植物纖維增強聚乳酸(PLA)、聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯(PBAT)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)可降解復合材料研究進展得到以下結論:
  (1)相較于麻、竹、秸稈等纖維,木質素功能性研究更深入,并受來源、提取方式及改性方法的影響而產生較大差異, 但其不易在基體中分散均勻,未來應用需進行差異化分析以實現其高值化,同時深入研究分散策略以避免其在基體中聚集。
  (2)植物纖維具有親水性與易燃性,所制備可降解復合材料具有吸濕性強與易于燃燒等缺陷,未來研究應深入纖維與基體界面結合機制研究,調控復合材料結構設計,如納米級的結構設計與控制、無機填料復配體系、物理化學結構交聯等, 進一步改善復合材料性能。
  (3)對纖維進行改性處理時,不同改性方法和試劑可能對纖維形態及完整性造成損傷,影響其增強效果;且部分改性方案會影響復合材料降解速率,應開發新型降解方法及降解環境, 并進一步尋找環保改性劑以減弱降解后化學殘留對環境的影響。

  未來的研究應對抗菌抗氧化、 水氣阻隔、 阻燃抑燃等領域展開全方位系列研究, 實現集高強度、耐水性和功能性于一體的復合材料制備及應用, 并解決與其加工、生產和壽命相關的困難, 植物纖維增強可降解樹脂基復合材料因其良好的力學性能、環境友好性以及可循環性將在更多領域得到廣泛應用。

來源于2024.05.16《復合材料學報》作者:黃茂財,張效林,常興,楊夢豪,張繼兵.


此文由中國復合材料工業協會搜集整理編譯,部分數據來源于網絡資料。文章不用于商業目的,僅供行業人士交流,引用請注明出處。


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